Александр Иванович Бриллиантов родился в 1867 году в семье священника Ильинской церкви с. Цыпино Кирилловского уезда Новгородской епархии. Обучался в Кирилловском духовном училище и Новгородской семинарии. В 1887–1891 гг. — студент, а в 1891–1893 гг. — профессорский стипендиат С. — Петербургской духовной академии. В 1893–1900 гг. преподавал историю и обличение русского раскола в Тульской духовной семинарии, одновременно исполняя обязанности епархиального миссионера. В 1893 г. представил в Совет СПбДА магистерское сочинение «Влияние восточного богословия на западное в произведениях Иоанна Скота Эригены», которое по напечатании было успешно защищено им в 1898 г.
В апреле 1900 г. А. И. Бриллиантов избирается доцентом на кафедру общей церковной истории СПбДА вместо скончавшегося В. В. Болотова. С 1904 г. он экстраординарный, а с 1914 г., по присуждении докторской степени, ординарный профессор СПбДА, в коей должности состоял до закрытия Академии в сентябре 1918 г. С 1900 г. был делопроизводителем Комиссии Св. Синода по старокатолическому и англиканскому вопросам. В течение ряда лет состоял также председателем Библиотечной комиссии СПбДА. Являлся членом Предсоборного Присутствия при Св. Синоде (1906), Предсоборного Совета (1917) и Поместного Собора Православной Российской Церкви 1917–1918 гг. Весной 1917 г. был выдвинут одним из кандидатов для выборов на кафедру правящего архиерея Петроградской епархии.
После закрытия высшей духовной школы в Петрограде А. И. Бриллиантов предпринял огромные усилия к сохранению академической библиотеки, из фондов которой позднее было образовано I отделение Государственной Публичной библиотеки в Петрограде. С 1921 т. — библиотекарь I отделения, а с 1925 г. — главный библиотекарь ГПБ. В 1920–1923 гг. состоял профессором Петроградского богословского института. С 1919 г. — член–корреспондент Российской Академии наук (с 1924 г. АН СССР). Принимал участие в научной деятельности Российского Палестинского общества и Византийской комиссии АН СССР. В период церковных смут и нестроений 20–х гг. Александр Иванович твердо сохранял верность каноническому священноначалию Русской Православной Церкви. Его мнение по вопросам церковной действительности того времени высоко ценилось его многочисленными почитателями — иерархами, клириками и церковными учеными. 10 июня 1930 г. А. И. Бриллиантов в числе многих других академических работников был арестован и вскоре умер (по одним свидетельствам — в июле этого же года, по другим — в 1933 г.) от дизентерии во время этапа на пути в Свирлаг.
Кроме диссертационного сочинения других особо крупных работ в печати у Бриллиантова не выходило. Однако этот факт не умаляет его значения как ученого. Получившие всемирную известность «Лекции по истории древней Церкви» В. В. Болотова явились его детищем и стоили ему двенадцатилетнего кропотливого труда. Свои же «Чтения по общецерковной истории», представляющие достаточно обработанный и вполне добротный академический курс, он к печати не предназначал. Из иных опубликованных работ его наиболее известны: К характеристике ученой деятельности профессора В. В. Болотова как церковного историка. ХЧ, 1901, ч. 1 и отд. изд., СПб., 1901, 33 с.; Происхождение монофизитства. ХЧ, 1906, ч. 1 и отд. изд., СПб., 1906, 30 с.; Профессор Василий Васильевич Болотов. Биографический очерк. ХЧ, 1910, чч. 1, 2 и отд. изд., СПб., 1910, 75 с.; Труды В. В. Болотова по вопросу о Filioque и полемика о его тезисах о Filioque в русской литературе. ХЧ, 1913, ч. 1, с. 431–457; К истории арианского спора до Первого Вселенского Собора. ХЧ, 1913, ч.2 и отд. изд., СПб., 1913, 51 с.; Император Константин Великий и Миланский эдикт 313 года. ХЧ, 1914, 1915 и 1916 и отд. изд., Пг., 1916, VII, 197 с.; О месте кончины и погребения св. Максима Исповедника. ХВ, 1918, № 1 и отд. изд. Пг., 1918, 62 с. Кроме того им были подготовлены для публикации в «Христианском чтении» более десятка работ, оставшихся после В. В. Болотова.
Принесшая Бриллиантову широкую научную известность его работа «Влияние восточного богословия на западное в произведениях Иоанна Скота Эригены» (изд.: СПб., 1898, LVIII, 514 с.) и по сей день, как справедливо указывает игум. Иннокентий (Павлов), «является едва ли не лучшим исследованием, посвященным богословским воззрениям и литературной деятельности Эригены — этого интереснейшего представителя религиозной мысли Средневековья.[1] Кроме того, она содержит обстоятельные характеристики богословских воззрений блаж. Августина, св. Григория Нисского, преп. Максима Исповедника и произведений, приписываемых св. Дионисию Ареопагиту. Анализируя учения этих церковных мыслителей, А. И. Бриллиантов приходит к выводу о принципиальном различии западного богословия, основные идеи которого были изложены блаж. Августином, от восточного, в наиболее отчетливой форме выраженного у Псевдо–Дионисия Ареопагита и преп. Максима Исповедника. Психологизм блаж. Августина и онтологизм Ареопагитик и преп. Максима, по мысли А. И. Бриллиантова, это не просто частные особенности учения того или иного богослова, а есть проявление сущностных черт соответственно западного и восточного богословствования, что впоследствии развилось в различие католического и восточно–православного способа богопознания и миросозерцания.